Das Haus wurde um 1598 durch Sir Edward Phelips erbaut, einen mächtigen Rechtsgelehrten und Politiker, der später in den Prozess von Guy Fawkes verwickelt war. Es ist aus dem warmen, honigfarbenen Hamstone (Kalkstein) errichtet, der hier vor Ort seit römischer Zeit abgebaut wurde. Auf den ersten Blick erscheint die Hausfront wie eine Mauer aus Glas mit kunstvoll eingearbeiteten Nischen und Skulpturen, das Dach ist mit geschwungenen Giebeln gestaltet, auf denen schlanke Kamine aufsitzen, während Wappentiere von den Fensterbrüstungen hinabschauen.

Das Haus sollte Sir Edwards Reichtum und Stand widerspiegeln, jedoch verarmte seine Familie in den Jahrhunderten nach seinem Tod. Das Haus wurde vernachlässigt und seine Einrichtung verkauft. Im 19. Jahrhundert erhielt Edwin Phelips Baumaterial von einem nahe gelegenen Haus und nutzte es, um die Westfassade von Montacute wieder aufzubauen. Doch dann ging das Geld wieder zur Neige und die Zukunft von Montacute war ungewiss. Glücklicherweise erstand im Jahre 1929 Ernest Cook, Enkel des Unternehmensgründers der Cook-Reisegesellschaft, das Haus und bot es dem National Trust an, der es als eines seiner ersten großen Häuser übernahm. Zu diesem Zeitpunkt war das Haus lediglich eine leere Hülle, doch die liebevolle Restauration und die sorgfältige Einrichtung durch den National Trust haben es wieder zum Leben erweckt.

Das Haus beherbergt heute 60 der frühesten Portraits aus der National Portrait Gallery, wie z. B. von Heinrich VIII., Catherine Parr und Elizabeth I.